女儿宣布要结婚的重磅消息后，震惊不已的拉娜很快又面对另一件惊人的事情：新郎的父亲正是多年前令她伤心的男人。

超级坏蛋格鲁（史蒂夫·卡瑞尔SteveCarell配音）在听说埃及金字塔被盗的新闻后不满市面上新贼辈出，决定在纳法利欧博士（拉塞尔·布兰德RussellBrand配音）的帮助下建造火箭升空盗取月亮。在向坏蛋银行贷款的过程中，格鲁盗取的收缩射线枪被新贼维克托（杰森·席格尔JasonSegel配音）抢走。为了夺回收缩射线枪，格鲁决定领养三位孤儿——玛戈（米兰达·卡斯格拉夫MirandaCosgrove配音）、伊迪丝（达娜·盖伊DanaGaier配音）和阿格蕾丝（埃尔希·费舍ElsieFisher配音），利用她们进入维克托的城堡兜售饼干的机会实施偷盗，计划成功后再偷偷处理掉三个小孩。然而在平凡的日常相处中，格鲁却发现自己越来越离不开这三个小鬼，但这样的感情用事却将严重影响周密的盗月计划……

自从与玛戈（米兰达·卡斯格拉夫MirandaCosgrove配音）、伊迪丝（达娜·盖伊DanaGaier配音）和阿格蕾丝（埃尔希·费舍ElsieFisher配音）三个可爱的小女孩实现宿命的邂逅，曾经的大坏蛋格鲁（史蒂夫·卡瑞尔SteveCarell配音）可真彻底转型了，他金盆洗手，转而化身为慈祥可亲的爸爸和做得一手烂口味布丁果冻的商人。当然凡事没有尽善尽美的，在此期间，憧憬大坏蛋传奇人生的老搭档纳法利欧博士（拉塞尔·布兰德RussellBrand配音）离他而去，另谋高就。某天，格鲁被身怀绝技却鲁莽的特工露西·王尔德（克里斯汀·韦格KristenWiig配音）绑架，原来露西所在的集团研制出可以改变生物基因的药物，可他们位于南极的实验室被神秘窃贼偷走，因此才委托有过坏蛋经验的格鲁做卧底。经过一番考虑，格鲁接受了这项任务，带着超萌的小黄人们，和露西组成了爆笑连连的追凶搭档……

洗心革面之后，格鲁（史蒂夫·卡瑞尔SteveCarell配音）作为特工成绩斐然，却因未能打败坏小子巴萨扎·布莱德（崔·帕克TreyParker配音）而被新局长扫地出门。就在此时，他收到一封远方来信，这才得知自己原来还有一个双胞胎兄弟德鲁（史蒂夫·卡瑞尔SteveCarell配音）。在德鲁盛情邀请下，格鲁带着妻子露西•王尔德（克里斯汀·韦格KristenWiig配音）以及玛戈（米兰达·卡斯格拉夫MirandaCosgrove配音）、伊迪丝（达娜·盖伊DanaGaier配音）和阿格蕾丝（埃尔希·费舍ElsieFisher配音）来到了他亲生父亲所居住的地方探亲。德鲁天真烂漫，却一心想和哥哥搭档成为坏蛋二人组。格鲁虽然暂时回归狂野，可正义之心并未泯灭。尤其当巴萨扎邪恶的计划和三个可爱的孩子牵扯到一起时，他再也无法坐视不理……

杜威•费恩（JackBlack杰克•布莱克饰）是一名已过而立之年，却仍在为理想打拼的摇滚音乐人。他不屑于那种粗制滥造、充满向商业谄媚味道的虚伪乐曲，一心追逐真情实感的纯粹摇滚乐。为此，他和无数支乐队分道扬镳，至今事业无成，还面临被房东赶出去的窘境。杜威的男房东兼老友内德•斯尼勃利（MikeWhite麦克•怀特饰）此前曾是狂热躁动的死亡摇滚乐手，如今摇身一变成为了居家好男人以及代课老师。杜威闲赋家中时，偶然接到一通来自某中学的招聘电话，对方邀请内德迅速来学校代课。穷极无聊兼为生计所迫的杜威偷梁换柱，以内德的身份进入这所校风极为严谨的名门中学教学。学生们的死气沉沉一度让他倍感无聊，某天，杜威无意中发现孩子们的音乐天赋。于是，他瞒天过海，带领这群只知道读书的孩子们进入一个全新且乐趣无穷的摇滚世界……